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Procédés et Fluides Supercritiques

Supercritical extraction

Supercritical fractionation

Particle generation, crystallization, encapsulation

Impregnation (polymeric matrices and implants, silicas, ...)

suite...

Processes and Supercritical Fluids Team
Présentation

Supercritical fluids (SCF) or subcritical fluids have specific properties that are exploited in a number of applications at both the laboratory and industrial scales. 
Their use represents an alternative to the use of organic solvents with pollution, toxicity and/or safety problems. The "Supercritical Fluids and Processes" team develops processes using mainly supercritical carbon dioxide.

The main research topics addressed by the "Processes and Supercritical Fluids" team are

- Separation and shaping processes using SCF 
     - Supercritical extraction
     - Supercritical fractionation
     - Particle generation, crystallization, encapsulation
     - Impregnation (polymeric matrices and implants, silicas, ...)

- Hydrodynamics and dispersion phenomena in high pressure media

- Phase equilibria in high pressure media

One of the team's recent emblematic projects is the creation of the Franco-Chinese Research Center on supercritical fluid technology applied to vision science, which aims to combine the skills in the field of supercritical fluids of the French teams with the ophthalmology expertise of the HE Vision group and HE University - China, to design and optimize processes for the development of innovative ophthalmic products.

Franco-Chinese research center on supercritical fluid technology applied to vision science

Franco-Chinese research center on supercritical fluid technology applied to vision science

Presentation sheet
+ Supercritical extraction
+ Supercritical fractionation
+ Particle generation, crystallization, encapsulation
+ Impregnation (polymeric matrices and implants, silicas, ...)

Responsable

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Doctorants, Post-Doctorants et CDD

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Equipement

- Autoclaves d'extraction, de cristallisation et d'imprégnation - de quelques mL à plusieurs litres.
- Montage expérimental de cristallisation ou d'encapsulation en milieu supercritique.
- Pilote de fractionnement supercritique
- Autoclave à fenêtre
- Cellules Haute Pression de mesures d'équilibres de phases résistant jusqu'à 700 bar. 

Dernières publications de l'équipe

  • 2022
    Adil Mouahid, Pierre Boivin, Suzanne Diaw, Elisabeth Badens. Widom and extrema lines as criteria for optimizing operating conditions in supercritical processes. Journal of Supercritical Fluids, 2022, 186, pp.105587. ⟨10.1016/j.supflu.2022.105587⟩. ⟨hal-03797377⟩ Plus de détails...

    Widom and extrema lines as criteria for optimizing operating conditions in supercritical processes

    Adil Mouahid, Pierre Boivin, Suzanne Diaw, Elisabeth Badens. Widom and extrema lines as criteria for optimizing operating conditions in supercritical processes. Journal of Supercritical Fluids, 2022, 186, pp.105587. ⟨10.1016/j.supflu.2022.105587⟩. ⟨hal-03797377⟩
    Journal: Journal of Supercritical Fluids
    Date de publication: 01-07-2022
    Auteurs:
    Liste des documents:
    Digital object identifier (doi): http://dx.doi.org/10.1016/j.supflu.2022.105587
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  • 2022
    Aymeric Fabien, Guillaume Lefebvre, Brice Calvignac, Pierre Legout, Elisabeth Badens, et al.. Interfacial tension of ethanol, water, and their mixtures in high pressure carbon dioxide: measurements and modeling. Journal of Colloid and Interface Science, 2022, 613, pp.847-56. ⟨10.1016/j.jcis.2022.01.058⟩. ⟨hal-03531186⟩ Plus de détails...

    Interfacial tension of ethanol, water, and their mixtures in high pressure carbon dioxide: measurements and modeling

    Hypothesis: It is particularly noteworthy to study interfacial tension behavior under pressurized carbon dioxide for supercritical processes such as crystallization or fractionation. For the latter, a liquid phase and a supercritical phase are in contact, and interfacial properties influence mass transfer phenomena and hydrodynamics. Ethanol-water mixture is a good theoretical study case also involved in a wide range of applications. Experimental: Interfacial tensions of ethanol, water and three mixtures, with an ethanol mass fraction from 0.25 to 0.75, under pressurized CO 2 were measured for pressures ranging from 0.1 MPa to 15.1 MPa at 313.15 K and 333.15 K. A specific experimental setup was used for CO 2 phase saturation. Findings: This work brings interfacial tension data of five different solutions including water and ethanol in contact with CO 2. Effects of pressure, temperature, carbon dioxide density and ethanol mass fraction are discussed regarding the literature. Significant discrepancies are found with previous literature data for ethanol-water mixtures. The "two-step" decrease observed when pressure or density increase is also discussed regarding both the concept of Widom line, and the polar and dispersive contributions of the surface tension of a component. For the first time, fair accurate interfacial tension modeling involving these contributions is addressed.
    Aymeric Fabien, Guillaume Lefebvre, Brice Calvignac, Pierre Legout, Elisabeth Badens, et al.. Interfacial tension of ethanol, water, and their mixtures in high pressure carbon dioxide: measurements and modeling. Journal of Colloid and Interface Science, 2022, 613, pp.847-56. ⟨10.1016/j.jcis.2022.01.058⟩. ⟨hal-03531186⟩
    Journal: Journal of Colloid and Interface Science
    Date de publication: 11-01-2022
    Auteurs:
    Liste des documents:
    Digital object identifier (doi): http://dx.doi.org/10.1016/j.jcis.2022.01.058
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  • 2022
    Dao Le, Amélie Frison, Yasmine Masmoudi, Abir Bouledjouidja, Pierre Thureau, et al.. Supercritical CO 2 impregnation process applied to polymer samples preparation for dynamic nuclear polarization solid‐state NMR. Magnetic Resonance in Chemistry, 2022, 60 (12), pp.1171-1177. ⟨10.1002/mrc.5307⟩. ⟨hal-03777975⟩ Plus de détails...

    Supercritical CO 2 impregnation process applied to polymer samples preparation for dynamic nuclear polarization solid‐state NMR

    In this study, supercritical CO2 (scCO2) was used to impregnate polymers with paramagnetic polarizing agents to prepare samples for dynamic nuclear polarization (DNP) solid-state NMR (ssNMR) experiments. As a proof of concept, we impregnated polystyrene samples with bTbK, which stands for bis-TEMPO-bisketal where TEMPO is 2,2,6,6-tetra-methylpiperindin-1-oxyl. Substantial DNP signal enhancements could be measured on DNP-enhanced 1H → 13C cross-polarization (CP) magic-angle spinning (MAS) spectra recorded at 9.4 T and ~100 K, reaching a maximum value of 8 in the most favorable case, which appeared comparable or even higher than what is typically obtained on similar systems for former sample preparation methods. These results highlight the potential of scCO2 impregnation as an efficient and possibly versatile methodology to prepare polymer samples for DNP ssNMR investigations.
    Dao Le, Amélie Frison, Yasmine Masmoudi, Abir Bouledjouidja, Pierre Thureau, et al.. Supercritical CO 2 impregnation process applied to polymer samples preparation for dynamic nuclear polarization solid‐state NMR. Magnetic Resonance in Chemistry, 2022, 60 (12), pp.1171-1177. ⟨10.1002/mrc.5307⟩. ⟨hal-03777975⟩
    Journal: Magnetic Resonance in Chemistry
    Date de publication: 01-01-2022
    Auteurs:
    Liste des documents:
    Digital object identifier (doi): http://dx.doi.org/10.1002/mrc.5307
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  • 2021
    Sébastien Clercq, Feral Temelli, Elisabeth Badens. In-Depth Study of Cyclodextrin Complexation with Carotenoids toward the Formation of Enhanced Delivery Systems. Molecular Pharmaceutics, 2021, 18 (4), pp.1720-1729. ⟨10.1021/acs.molpharmaceut.0c01227⟩. ⟨hal-03600451⟩ Plus de détails...

    In-Depth Study of Cyclodextrin Complexation with Carotenoids toward the Formation of Enhanced Delivery Systems

    The goal of this study was molecular modeling of cyclodextrin (CD) and carotenoid complex formation. Distinction was made between complexes resulting from interactions between carotenoids and either molecularly dispersed CDs or solid crystalline CDs, considering that both cases can occur depending on the complex formation process pathways. First, the formation of complexes from dispersed CD molecules was investigated considering five different CDs (αCD, βCD, methyl-βCD, hydroxypropyl-βCD, and γCD) and lutein, as a model carotenoid molecule. The interactions involved and the stability of the different complexes formed were evaluated according to the CD size and steric hindrance. Second, the formation of complexes between four different crystalline CDs (βCD with three different water contents and methyl-βCD) and three carotenoid molecules (lutein, lycopene, and β-carotene) was studied. The docking/adsorption of the carotenoid molecules was modeled on the different faces of the CD crystals. The findings highlight that all the CD faces, and thus their growth rates, were equally impacted by the adsorption of the carotenoids. This is due to the fact that all the CD faces are exhibiting similar chemical compositions, the three studied carotenoid molecules are rather chemically similar, and last, the water–carotenoid interactions appear to be weak compared to the CD–carotenoid interactions.
    Sébastien Clercq, Feral Temelli, Elisabeth Badens. In-Depth Study of Cyclodextrin Complexation with Carotenoids toward the Formation of Enhanced Delivery Systems. Molecular Pharmaceutics, 2021, 18 (4), pp.1720-1729. ⟨10.1021/acs.molpharmaceut.0c01227⟩. ⟨hal-03600451⟩
    Journal: Molecular Pharmaceutics
    Date de publication: 05-04-2021
    Auteurs:
    Liste des documents:
    Digital object identifier (doi): http://dx.doi.org/10.1021/acs.molpharmaceut.0c01227
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  • 2021
    Sébastien Clercq, Feral Temelli, Elisabeth Badens. In-Depth Study of Cyclodextrin Complexation with Carotenoids toward the Formation of Enhanced Delivery Systems. Molecular Pharmaceutics, 2021, 18 (4), pp.1720-1729. ⟨10.1021/acs.molpharmaceut.0c01227⟩. ⟨hal-03334353⟩ Plus de détails...

    In-Depth Study of Cyclodextrin Complexation with Carotenoids toward the Formation of Enhanced Delivery Systems

    The goal of this study was molecular modeling of cyclodextrin (CD) and carotenoid complex formation. Distinction was made between complexes resulting from interactions between carotenoids and either molecularly dispersed CDs or solid crystalline CDs, considering that both cases can occur depending on the complex formation process pathways. First, the formation of complexes from dispersed CD molecules was investigated considering five different CDs (αCD, βCD, methyl-βCD, hydroxypropyl-βCD, and γCD) and lutein, as a model carotenoid molecule. The interactions involved and the stability of the different complexes formed were evaluated according to the CD size and steric hindrance. Second, the formation of complexes between four different crystalline CDs (βCD with three different water contents and methyl-βCD) and three carotenoid molecules (lutein, lycopene, and β-carotene) was studied. The docking/adsorption of the carotenoid molecules was modeled on the different faces of the CD crystals. The findings highlight that all the CD faces, and thus their growth rates, were equally impacted by the adsorption of the carotenoids. This is due to the fact that all the CD faces are exhibiting similar chemical compositions, the three studied carotenoid molecules are rather chemically similar, and last, the water–carotenoid interactions appear to be weak compared to the CD–carotenoid interactions.
    Sébastien Clercq, Feral Temelli, Elisabeth Badens. In-Depth Study of Cyclodextrin Complexation with Carotenoids toward the Formation of Enhanced Delivery Systems. Molecular Pharmaceutics, 2021, 18 (4), pp.1720-1729. ⟨10.1021/acs.molpharmaceut.0c01227⟩. ⟨hal-03334353⟩
    Journal: Molecular Pharmaceutics
    Date de publication: 05-04-2021
    Auteurs:
    Digital object identifier (doi): http://dx.doi.org/10.1021/acs.molpharmaceut.0c01227
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Rencontres scientifiques

Archives récentes

Soutenances de thèses et HDR

Archives récentes
29 novembre - Sur le procédé de fractionnement par CO2 supercritique en colonne garnie à contre-courant : étude fondamentale et appliquée / Soutenance de thèse Aymeric FABIEN
Doctorant : Aymeric FABIEN

Date : mardi 29 novembre à 15h00 ; Grand Amphithéâtre du CEREGE / Arbois

Résumé : Le fractionnement par CO2 supercritique est un procédé visant la séparation de différents composés présents au sein d'une alimentation liquide. Le développement de cette technologie apporte des réponses aux problématiques environnementales et techniques actuelles, correspondant de fait aux grands enjeux de l'avenir. En effet, l'utilisation du CO2 supercritique permet de s'affranchir, dans les chaînes de production industrielle, de l'utilisation de solvants potentiellement nocifs pour les opérateurs, les consommateurs et pour l'environnement. Le fractionnement par CO2 supercritique peut, en outre, être conduit en continu et à faible température sur des unités compactes, et présente une sélectivité variable selon les conditions opératoires appliquées. Malgré ce potentiel intéressant pour bon nombre de secteurs industriels, à l'instar de l'agro-alimentaire ou de la pharmaceutique, ce procédé est encore peu déployé dans les lignes de production. En effet, la pression, la température et les débits d'alimentation et de solvant sont autant de paramètres à prendre en compte et à optimiser pour une application donnée. De plus, ces paramètres couvrent un domaine opératoire vaste pour lequel les propriétés physico-chimiques des espèces en présence, et donc leur influence, ne sont pas toujours connues. Partant de ce constat, l'objectif de ce travail est d'améliorer notre compréhension du procédé de fractionnement supercritique pour en faciliter son déploiement dans l'industrie. Ainsi, une étude fondamentale sur la séparation d'un mélange modèle, composé du binaire éthanol-eau, a été réalisée en faisant varier les paramètres précédemment cités, soit la pression, la température et le rapport des débits d'alimentation et de solvant. Des modélisations, suivant des hypothèses à l'équilibre et hors équilibre des phases en présence, ont également été appliquées à ces résultats expérimentaux montrant certaines limitations de ces outils notamment pour des débits de solvant élevés. Ces résultats de modélisation indiquent donc un éventuel entrainement de liquide vers la tête de colonne, qui ne perturbe pas forcément l'établissement d'un régime permanent, mais qui pourrait générer l'écart observé entre les résultats expérimentaux et de modélisation. En effet, cet entrainement de liquide vers la phase supercritique via un transfert d'énergie cinétique n'est pas pris en compte dans aucun des modèles et pourrait effectivement apparaître à des débits élevés. Par-delà ces expériences de fractionnement par CO2 supercritique, une étude approfondie des propriétés aux interfaces a également été menée. Ainsi, des mesures de tension interfaciale et d'angle de contact sur de l'acier inoxydable de ces mélanges éthanol-eau en atmosphère CO2 sous pression ont été réalisées. La tension critique de surface de l'acier inoxydable et le travail d'adhésion de ces mélanges sur ce matériau ont pu être estimés respectivement via la méthode du tracé de Zisman et grâce à l'équation de Young-Dupré. Le couplage des essais de fractionnement supercritique et des mesures des propriétés aux interfaces a permis d'initier un lien entre ces dernières et les phénomènes d'engorgement, inhérents à tout procédé conduit avec des écoulements à contre-courant. Les résultats mis en avant dans ce manuscrit permettent d'envisager, d'une part, un lien entre le travail d'adhésion, la géométrie du garnissage et les engorgements du type accumulation de liquide dans la colonne et ce à l'aide d'un nombre sans dimension ; et d'autre part, d'émettre l'hypothèse d'un lien entre la tension interfaciale, voire la viscosité du liquide, et les engorgements de type entrainement de liquide vers la tête de colonne. Le second volet de cette thèse comprend une étude appliquée à la valorisation de différents résidus de traitement d'huiles végétales. L'étendue de ces résultats ne pouvant être si vite résumée qu'il ne reste plus qu'à lire ce manuscrit. 

Jury
Directeur de these Mme Christelle CRAMPON Aix-Marseille Universtié
Rapporteur Mme Selma GUIGARD University of Alberta (Canada)
Rapporteur Mme Christine DALMAZZONE IFP Energies nouvelles
Examinateur M. Sylvain FAURE CEA
Examinateur M. Vincent PERRUT Atelier Fluides Supercritiques
Examinateur Mme Séverine CAMY ENSIACET (INP Toulouse)
CoDirecteur de these Mme Elisabeth BADENS Aix-Marseille Université


22 Juin 2022 - Simulation numérique d'interaction fluide structure : application à la propulsion / Soutenance de thèse de Jérémie LABASSE
Doctorant : Jérémie LABASSE

Date : 22 juin 2022 à 14h00,   Centrale Marseille 38 Rue Frédéric Joliot Curie ; 13013 Marseille ; Amphi 3 

Résumé : Dans le contexte de la modélisation de la propulsion bio-inspirée, le tangage et le pilonnement sont souvent considérés comme des archétypes des mouvements observés et un des objectifs des recherches dans ce domaine est d'établir des lois de propulsion, ce travail de thèse s'insérant dans cette thématique. Dans cet objectif, tout d'abord une plaque d'épaisseur négligeable en mouvement de tangage dans un écoulement uniforme est considérée. Ce système fluide-structure est abordé numériquement utilisant l'environnement numérique OpenFOAM. Cette boîte à outils permet de gérer le mouvement de la plaque, le déplacement du maillage associé étant obtenu comme solution d'une équation de Laplace avec une variable de diffusivité. Les résultats des simulations numériques et notamment les efforts générés par l'interaction fluide-structure sont validés par comparaison avec des données existantes, pour un nombre de Reynolds de 2000 et en faisant varier les paramètres du tangage. Une loi de propulsion est proposée et confrontée à des lois existantes dans la littérature. Dans un deuxième temps un objet profilé (un profil NACA0018) en mouvement de pilonnement simple puis en mouvement couplé tangage-pilonnement est étudié. Pour ces mouvements à grandes amplitudes une superposition de maillage est utilisée lors de la résolution numérique, cette approche étant connue sous le nom de la méthode Chimera. À partir des données des simulations, pour un nombre de Reynolds de 5 10^4 et pour une grande gamme de paramètres, des lois de propulsions sont proposées pour le pilonnement simple ainsi que pour le couplage tangage-pilonnement. Enfin un dispositif de propulsion cycloïdale développé par l'Institut de Recherche de l'Ecole Navale (IRENav) consistant en trois pales en mouvement de rotation-tangage est abordé numériquement, pour des gammes de paramètres identiques aux expériences, mettant en oeuvre la méthode de superposition de maillage pour les trois objets en mouvement. Les simulations des efforts générés dans cette configuration s'avèrent très proches des données expérimentales obtenues à l'IRENav. Aussi, il est montré que la loi proposée pour des mouvements de tangage-pilonnement reste pertinente pour prédire les efforts développés par le dispositif. 

Jury :
Directeur de these M. Uwe EHRENSTEIN Aix Marseille Université / M2P2
Rapporteur Mme Annie-Claude BAYEUL-LAINÉ Arts et Métiers / LMFL
Rapporteur M. Sylvain GUILLOU Université de Caen Normandie
Examinateur Mme Annie LEROY Ecole de l'Air et de l'Espace
Président M. Jacques-André ASTOLFI École Navale Brest